石墨烯因为其独特的物理性质，在多种电子学和光电子学器材应用研讨中被寄予厚望；石墨烯多层堆垛形成的薄膜具有极高面内热导率，已被应用于华为手机等电子产品的关键散热部件。深入了解光激起热电子的弛豫动力学进程，并建立弛豫进程和声子形式之间的联系，对设计石墨烯基光电子器材及了解石墨烯中声子行为至关重要。
　　一般以为，石墨烯中的热电子弛豫进程包括电子-电子、电子-声子散射等主导的飞秒至皮秒不同时间尺度的超快动力学。关于双层石墨烯，其层间库伦作用可对电子结构和声子谱发生重要影响，因此也将深度介入热电子的冷却进程。然而，因为层间相互作用的调控存在困难，双层石墨烯层间相互作用关于热电子驰豫进程的研讨目前尚未见报道。
　　中国科学技术大学朱彦武研讨组与中科院合肥物质科学研讨院苏付海课题组协作，使用金刚石对顶砧（DAC）对双层石墨烯（BLG）施加压力调控其层间相互作用强度，使得热电子弛豫动力学进程明显加速，这是一种层间声子形式主导的载流子弛豫新通道，如上图所示。该作业宣布在国际物理学闻名期刊Physical Review Letters上。
　　如上图a所示，该作业利用近红外光泵浦-探测光谱（OPPS）对BLG的光生电子弛豫进程进行研讨，并使用DAC对BLG施加压力。经过对OPPS的弛豫曲线进行双指数拟合，咱们发现随着压力的升高，慢进程的时间常数（t2）明显缩短，而快进程的时间常数（t1）基本坚持不变，如上图c。基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算也标明，随着压力的升高，BLG的最高价带和最低导带仍然坚持挨近零带隙的抛物线形状，可是次高价带和次低导带在狄拉克点却有明显的分离倾向，如上图d和e所示。

　　进一步使用第一性原理分子动力学（AIMD）结合非绝热分子动力学（NAMD）对晶格振荡动力学进程进行研讨发现，低频率、对压力响应较为灵敏的层间剪切形式和呼吸形式声子可以在面内声子的协助下供给快速的电子弛豫通道，并得到了高压拉曼试验数据的验证。本作业提醒了一种由层间相互作用主导的、可经过外部压力调制的热电子弛豫通道，为石墨烯基光电子器材设计和层间声子行为了解供给了新的视角。

　　该作业得到国家重点研发方案（2020YFA0711502）、国家自然科学基金、合肥物质科学中心的经费支持。感谢协作者新加坡国立大学/曼彻斯特大学N S Novoselov教授、中科院半导体所谭平恒研讨员、常州第六元素资料科技股份有限公司瞿研博士、中国科学技术大学赵瑾教授等团队的辅导与协助，感谢韩国蔚山科技大学R S Ruoff教授研讨组供给石墨烯样品。

文章来源：中国科学技术大学